地主李东家
背景介绍
在过去的十年中,电催化CO2还原反应 (CO2RR) 与H2O生成C2+化合物已成为热门研究领域。原因主要有三个:一是太阳能、风能等可再生能源发电,可再生电力成本不断降低。可再生电力和电催化CO2RR的结合将有助于建立碳中和过程。其次,对高能分子的电催化CO2RR能够以化学能的形式储存电能。第三,最近的研究表明,电催化CO2RR可以实现C2+烯烃和含氧化合物的高选择性。同样令人感兴趣的是,电催化的C-C偶联可能通过与热催化氢化不同的机制进行,这为控制C-C偶联和产物选择性提供了新的机会。
除了电催化CO2RR外,电催化CO还原反应 (CORR) 生成C2+化合物近年来也备受关注。这不仅是因为CO是一种丰富且廉价的碳原料,可以从各种资源中生产,例如天然气/页岩气、煤炭和生物质,而且还因为可以构建通过CO将CO2 转化为C2+化合物的间接途径。间接途径包括两个步骤,即技术上成熟的电催化 CO2RR到CO,然后是电催化CORR到C2+化合物。如果可以开发出具有高选择性、活性和稳定性的电催化CORR的高效催化剂,则间接途径将是有希望的。
已经发表了多篇关于直接电催化CO2RR的优秀评论文章。然而,到目前为止,关于电催化CORR的评论文章很少。由于CO通常被认为是电催化CO2RR到 C2+化合物的关键反应中间体,因此电催化CO2RR和CORR之间肯定存在相似之处。然而,CO2RR和CORR之间的差异也是已知的。例如,在电催化CO2RR 中,C2H4的选择性通常高于Cu催化剂中的C2+含氧物(主要是C2H5OH),而在许多文献中,C2+含氧物是电催化CORR中的主要C2+产物。
本文回顾重点介绍了在铜基催化剂上电催化CO2RR和CORR转化为C2+化合物(包括 C2H4、C2H5OH、CH3COO 和 n-C3H7OH)的异同。首先,我们将介绍CO2 和CO电催化还原的基本知识,包括阴极和阳极反应、电催化反应器和关键性能参数。接下来,将讨论反应机制,特别是C-C耦联机制。此外,将强调为这两条路线开发高效催化剂和系统的进展。我们将分析决定电催化CO2RR和CORR的选择性、活性和稳定性的关键因素(主要包括催化剂、反应器配置和反应条件)。最后,我们将重点介绍这个蓬勃发展的研究领域的机遇、挑战和可能的未来发展趋势。
图文解读
图1 CO2RR直接途径和间接途径
表1 电催化平衡电势
图2 三种反应器
图3 关键性能参数
图4 C-C耦联机制
图5 C-C耦联后生成C2H4和C2H5OH的机制
图6 双金属铜基催化剂原理
原文链接: Electrocatalytic reduction of CO2 and CO to multi-carbon compounds over Cu-based catalysts
奋斗的小俊俊
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